Approche d'ingénierie de bande interdite pour la conception d'une hétérojonction CuO/Mn3O4/CeO2 en tant que nouveau photocatalyseur pour l'AOP

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Jul 23, 2023

Approche d'ingénierie de bande interdite pour la conception d'une hétérojonction CuO/Mn3O4/CeO2 en tant que nouveau photocatalyseur pour l'AOP

Scientific Reports volume 13, Numéro d'article : 3009 (2023) Citer cet article 1336 Accès 3 Citations Détails des métriques Un nanohybride ternaire CuO/Mn3O4/CeO2 a été développé dans le présent travail en utilisant un

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3009 (2023) Citer cet article

1336 Accès

3 citations

Détails des métriques

Un nanohybride ternaire CuO/Mn3O4/CeO2 a été développé dans le présent travail en utilisant une méthode hydrothermale assistée par co-précipitation. La structure, la morphologie, la composition élémentaire, les états électroniques des éléments et les propriétés optiques du photocatalyseur conçu ont été étudiés à l'aide de techniques analytiques correspondantes. Les résultats de PXRD, TEM/HRTEM, XPS, EDAX et PL ont montré que la nanostructure souhaitée s'était formée. À l’aide du tracé de bande interdite d’énergie de Tauc, il a été déterminé que la bande interdite des nanostructures était d’environ 2,44 eV, ce qui montrait que les marges de bande des différents fragments, CeO2, Mn3O4 et CuO, avaient été modifiées. Ainsi, des conditions rédox améliorées ont conduit à une diminution substantielle du taux de recombinaison des paires électron-trou, ce qui a été expliqué par une étude PL dans la mesure où la séparation des charges joue un rôle clé. Sous exposition à une irradiation de lumière visible pendant 60 minutes, il a été révélé que le photocatalyseur atteignait 98,98 % de l’efficacité de photodégradation du colorant vert malachite (MG). Le processus de photodégradation s'est déroulé selon un modèle cinétique de réaction de pseudo-premier ordre avec une excellente vitesse de réaction de 0,07295 min−1 avec R2 = 0,99144. Les impacts de différentes variables de réaction, de sels inorganiques et de matrices aqueuses ont été étudiés. Cette recherche vise à créer un photocatalyseur nanohybride ternaire doté d’une photostabilité élevée, d’une activité du spectre visible et d’une réutilisabilité jusqu’à quatre cycles.

De nombreuses professions et industries utilisent des colorants organiques, notamment pour les tissus, les feuilles de plastique, le cuir, les produits médicaux, les soins de la peau et l'alimentation, pour colorer leurs produits et rejeter leurs effluents dans l'écosystème sans aucun soin primaire1,2. Ces polluants organiques colorés sont dangereux pour le milieu aquatique et la santé humaine3,4,5. Ces colorants empêchent la lumière solaire de pénétrer dans les cours d’eau, ralentissent le phénomène photosynthétique dans l’écosystème aquatique et peuvent interagir avec les métaux ioniques pour former des complexes chélateurs, le tout conduisant à la toxicité des êtres vivants6. Le vert malachite (MG), un colorant cationique, est utilisé dans de nombreuses industries comme colorant pour les articles en cuir, textiles et en laine et dans l'industrie de la pêche comme parasiticide (Fig. 1). Cependant, le MG est connu pour être une toxine cancérigène et peut gravement nuire à la santé humaine, même à des concentrations mineures (1 mg L−1)7,8,9,10. Des initiatives ont été prises pour garder l’eau exempte de ces colorants organiques nocifs comme le colorant MG. Dans ce contexte, la production d’un photocatalyseur efficace de taille nanométrique a suscité beaucoup d’intérêt11,12.

Structure chimique du colorant vert malachite (MG).

Contrairement à d’autres approches de traitement des eaux usées, comme la filtration, la sédimentation, la coagulation, l’adsorption, etc., la dégradation photocatalytique décompose entièrement les polluants organiques. Il ne produit pas de sous-produits toxiques qui se sont révélés résistants à d’autres approches de traitement de l’eau13,14. D'autres études dans le domaine de la photocatalyse ont abouti au développement d'une nouvelle méthode d'oxydation, considérée comme le processus d'oxydation avancé (AOP). Ces techniques visent à décomposer complètement les polluants organiques dangereux tels que le vert de malachite, générant des espèces réactives de l'oxygène15,16.

L’élimination des polluants organiques récalcitrants des plans d’eau a été réalisée à l’aide d’une sorte d’AOP appelée photocatalyse hétérogène17,18. Le CeO2 est un semi-conducteur doté d'une mobilité électronique efficace, d'une bande interdite d'environ 3,27 eV, d'une excellente stabilité électrochimique et d'un bon point isoélectrique de 9 pour les systèmes catalytiques19,20,21. Malgré de multiples avantages, sa large bande interdite limite son applicabilité à l’irradiation de la région de la bande UV22. De plus, il a été démontré que sa fonction de photocatalyseur est compromise par une recombinaison électron-trou excessive. Un réglage fin de la bande interdite de CeO2 en combinant différents semi-conducteurs (oxydes métalliques) avec des bandes interdites inférieures et des bords de bande droits serait nécessaire pour maintenir une séparation substantielle des paires électron-trou photogénérées. Le CeO2, dans sa forme la plus pure, a une bande interdite d’environ 3,2 eV de large. Les nanoparticules pures de CeO2 ne peuvent pas capturer efficacement la lumière visible car l’irradiation reçue ne dispose pas de l’énergie nécessaire pour produire des porteurs de charge27.

 7, while for pH < 7, a slight drop was observed (Fig. 11a). It was determined using the mass titration method that the pHZPC (point of zero charges) of the photocatalyst is approx. 6.4. Therefore, a high concentration of hydroxide ions could be generated on the photocatalyst surface when the solution pH rises beyond the value of pHZPC64. In an environment with a higher pH, the accumulation of hydroxide ions on the surface of the photocatalyst could cause the catalyst to attract the electron-deficient cationic MG dye molecules, while at pH lower than pHZPC, the photodegradation of MG dye declined because of the accumulation of H+ ion concentration over the catalyst surface which repels the cationic MG dye molecules1. As can be observed from pseudo-first-order kinetics (Fig. 11b), the velocity constant reached its highest value at a pH of 10, which is 0.07295 min−1 (Table 4)./p> 7. After 60 min, the maximum MG dye photodegradation of 98.98% was recorded (Fig. 12a, b). The kinetic for the contact time is also provided in Fig. 12c, which results in the velocity rate constant value of 0.07352 min−1 with R2 = 0.9956. After 60 min, the light-driven photodegradation reaction was stopped because of photocatalyst's active sites had been nearly exhausted./p> Cl− > F−. This decrease could be due to two main reasons, firstly, due to the blockage of active sites of the photocatalyst inhibiting the generation of ROS, and secondly, due to the quenching effect of these anions./p>