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Jul 16, 2023

Nouvelle formation et devenir des marqueurs isoprène SOA révélés par les données de terrain

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Numéro d'article : 69 (2023) Citer cet article 868 Accès 1 Altmetric Metrics détails Particules 2-méthyltétrols (2-MT) ​​et acide 2-méthylglycérique (2-MG)

npj Climate and Atmospheric Science volume 6, Numéro d'article : 69 (2023) Citer cet article

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Détails des métriques

Les particules 2-méthyltétrols (2-MT) ​​et l'acide 2-méthylglycérique (2-MG) sont généralement utilisées pour indiquer l'abondance d'aérosols organiques secondaires (SOA) dérivés de l'isoprène. Cependant, leur formation et leur destin ne sont pas entièrement compris. Dans cette étude, nous avons montré que les particules de 2-MT et de 2-MG collectées sur plusieurs sites de surveillance dans une large gamme de conditions atmosphériques et d'émissions, avec des concentrations couvrant six ordres de grandeur, sont bien reproduites avec un schéma isoprène-SOA étendu mis en œuvre dans le modèle Community Multiscale Air Quality (CMAQ). Le schéma prend en compte leur séparation en trois phases (phase gazeuse-aqueuse-organique), leur formation à partir de réactions multiphasiques entraînées par l'acide et leur dégradation par les radicaux OH dans les phases gazeuse et aqueuse. Les résultats du modèle révèlent qu'une voie de formation non aqueuse ou une émission biogénique directe est nécessaire pour compléter le processus de réaction multiphasique généralement supposé conduit par l'acide afin d'expliquer les concentrations observées de 2-MT. Cette voie manquante contribue à 20 à 40 % du 2-MT dans les zones où le pH des aérosols est < 2 et à plus de 70 % dans des conditions moins acides (pH ~ 2 à 5), comme celles rencontrées dans l'ouest des États-Unis et en Chine. Les durées de vie photochimiques typiques en phase gazeuse d'été du 2-MT et du 2-MG sont estimées respectivement à 4 à 6 et 20 à 30 h, et leurs durées de vie aqueuses sont d'environ 20 à 40 h. Nos simulations montrent que le 2-MT prévu est principalement influencé par sa perte en phase aqueuse en OH, mais que le 2-MG est plus sensible à la perte en OH en phase gazeuse en raison de la séparation préférentielle des deux traceurs dans les phases aqueuse et gazeuse, respectivement.

L'isoprène est le composé organique volatil (COV) biogénique non méthane le plus abondant émis dans l'atmosphère, avec des émissions mondiales annuelles estimées entre 500 et 750 Tg1. Il est hautement réactif et peut être oxydé par le radical hydroxyle (OH)2,3, l'ozone (O3)4 et le radical nitrate (NO3)5 pour générer des aérosols organiques semi-volatils et peu volatils6,7,8,9,10. Dans les régions où les émissions d'isoprène sont plus importantes, comme dans l'est des États-Unis, l'isoprène contribue à plus de 45 % des aérosols organiques secondaires (SOA) d'été11.

La composition chimique de l'isoprène SOA a été étudiée de manière approfondie dans le cadre d'expériences en chambre et d'études de modélisation9,10,12,13. Parmi les espèces d'isoprène SOA identifiées, les 2-méthyltétrols (2-MT, y compris le 2-méthylthréitol et le 2-méthylérythritol)14 et l'acide 2-méthylglycérique (2-MG) sont considérés comme des composés traceurs uniques15,16 et ont été largement utilisés pour estimer la SOA globale dérivée de l’isoprène dans les études sur le terrain17,18. Les précurseurs immédiats du 2-MT et du 2-MG se sont révélés être des produits hydrosolubles, à savoir les époxydiols d'isoprène (IEPOX) issus de l'oxydation de l'isoprène OH dans des conditions de faibles émissions de NOx9,19, et l'époxyde d'acide méthacrylique (MAE) et l'hydroxyméthyl-méthyl- L'α-lactone (HMML) s'est formée dans des conditions de NOx élevées, respectivement. On pense que la formation de 2-MT et de 2-MG se produit principalement dans l’eau très acide des aérosols par absorption irréversible en surface d’IEPOX et de MAE/HMML, respectivement9,10,21,22. Sur la base de ces études, Pye et al.23 et Budisluistiorini et al.24 ont mis en œuvre un schéma de réaction multiphasique dans un modèle régional de transport chimique pour prédire explicitement la génération de 2-MT et de 2-MG dans l'eau des aérosols.

Cependant, le 2-MT et le 2-MG ont également été détectés dans la phase aérosol dans des conditions sèches et dans des aérosols de graines non acides générés en laboratoire15,16,25,26,27. Il a été proposé que le 2-MT soit principalement émis sous forme gazeuse en raison de processus biologiques et de facteurs de stress environnementaux28, et il a été démontré que son courant convectif ascendant et sa séparation gaz-particules expliquaient les mesures d'IEPOX-SOA par avion dans la haute troposphère au-dessus de la forêt amazonienne29. Ces études suggèrent l'existence potentielle de voies non aqueuses pour le 2-MT à partir de l'isoprène. Bien que Budisluistiorini et al. ont montré que les deux traceurs pouvaient être raisonnablement estimés uniquement à partir des réactions multiphasiques induites par l'acide, leur traitement des deux traceurs en tant qu'espèces non volatiles et non réactives pourrait compenser les voies non aqueuses potentiellement manquantes23,30. En réalité, les traceurs ont été détectés en quantités importantes dans les phases gazeuse et particulaire lors d’expériences sur le terrain, ce qui suggère que les deux espèces sont probablement semi-volatiles31,32,33. De plus, les réactions d'oxydation du 2-MT et du 2-MG avec des radicaux OH dans les phases gazeuse et aqueuse pourraient constituer des voies d'élimination efficaces, qui n'ont pas été prises en compte dans les études de modélisation28,34,35,36.